ジエタノールアミン中でのNi-N-C触媒による電極触媒反応性炭素回収における選択性を駆動する溶液および活性サイトのスペシエーション

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🔬研究者:Provides mechanistic insights into electrocatalytic reactive carbon capture using Ni-N-C catalysts, highlighting the role of solution speciation and catalyst stability.

🏢実務担当者:Offers guidance on optimizing catalyst and sorbent conditions for efficient CO2 conversion, relevant for developing practical electrochemistry-based carbon capture systems.

🏛政策担当者:Demonstrates progress in CCUS technology that could support policy frameworks aimed at scaling up carbon utilization and reducing industrial emissions.

電極触媒反応性炭素回収（RCC）、すなわち回収されたCO₂-吸着剤付加体の直接電気還元は、希薄なCO₂流を高付加価値製品へより効率的に変換することを可能にする可能性がある。アミンは産業用炭素回収における最良の吸着剤の一つであるが、アミンを用いた効率的なRCCの達成は、典型的には水素発生反応（HER）を優先させ、炭素系生成物に対するファラデー効率が低くなる傾向がある。HERは、プロトン化アミンの等価な生成により蔓延し、これがHERを促進するとともに、回収されたCO₂-アミン付加体の形成を伴う。我々は理論と実験を組み合わせたアプローチを用いて、Ni-N-C単原子触媒がRCCのCOへの変換に対する効果的な触媒であることを実証した。計算解析により、RCCはCO₂-吸着剤付加体の直接還元、または吸着CO₂中間体を介した間接的なC-N結合切断機構を通じて進行し得ることが明らかになった。これらの機構の優勢性は電位に依存し、間接機構は、実験的にCO選択性が観察されるより低い過電圧で支配的になると予測された。電気化学試験により、ジエタノールアミン吸着剤の中間濃度を希薄（10-25%）なCO₂流と組み合わせると、同じ希薄CO₂条件下での重炭酸塩溶液と比較して優れた選択性が得られることが示された。その場X線吸収分光法と計算安定性解析を通じて、RCC条件がより高い過電圧でNi-N-C触媒の再構築と不安定性を引き起こし、失活につながることが判明した。総合すると、触媒の配位環境と溶液の化学種分布の制御が、活性かつ安定なRCCを達成する鍵であることが分かった。この研究は、米国エネルギー省の後援の下、ローレンス・リバモア国立研究所（LLNL）が契約DE-AC52-07NA27344に基づいて実施した。LLNL公開番号：LLNL-ABS-2014462。

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Electrocatalytic reactive carbon capture (RCC), or the direct electroreduction of captured CO 2 -sorbent adducts, could enable more efficient conversion of dilute CO 2 streams to value-added products. Amines are among the best sorbents for industrial carbon capture, but achieving efficient RCC with amines typically leads to low Faradaic efficiency for carbon based products in favor of the hydrogen evolution reaction (HER). HER is prevalent on account of equivalent formation of protonated amines, which promote HER, along with formation of the captured CO 2 -amine adduct. We employed a joint theory and experimental approach to demonstrate Ni-N-C single atom catalysts as effective catalysts for RCC conversion to CO. Computational analysis revealed that RCC can proceed through direct reduction of the CO 2 -sorbent adduct or via an indirect C-N bond breaking mechanism with an adsorbed CO 2 intermediate. The prevalence of the mechanisms is potential dependent, with the indirect mechanism being predicted to be dominant at lower overpotentials where we experimentally observe CO selectivity. Electrochemical testing showed that intermediate concentrations of diethanolamine sorbent paired with dilute (10-25%) streams of CO 2 results in superior selectivity to bicarbonate solutions under the same dilute CO 2 conditions. Through in situ X-ray absorption spectroscopy and computational stability analysis, we found that RCC conditions can trigger restructuring and instability of Ni-N-C catalysts at higher overpotentials, leading to deactivation. Taken together, we find that controlling the coordination environment of the catalyst and the solution speciation are key to achieving active and stable RCC. This work was conducted under the auspices of the U.S. Department of Energy by Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) under Contract DE-AC52-07NA27344. LLNL release number: LLNL-ABS-2014462.

• openalex https://doi.org/10.1149/ma2026-01572774mtgabsfirst seen 2026-07-18 05:43:11 · last seen 2026-07-18 05:43:28