CO2還元からの高選択的C2+生成における粒界密度効果：多結晶銅電極触媒をパラダイムとして

Unofficial AI-generated summary based on the public title and abstract. Not an official translation.

🔬研究者:The paper establishes a clear correlation between grain boundary density, coordination number, and C2+ selectivity, providing a design principle for Cu catalysts.

🏛政策担当者:Supports policy incentives for CCU technologies by demonstrating high-efficiency CO2 conversion to valuable C2+ chemicals.

Cu系電極触媒における粒界（GB）は、CO2還元による多炭素化学物質（C2+）の生成における効率的なサイトとして認識されているが、標的とする活性向上のための効果的なGB制御戦略は現在に至るまで未だ利用不可能であり、その結果、それらの触媒機構は不明のままである。ここでは、異なる一次粒子サイズを有するメソポーラスCu2Oナノ結晶の電気化学的再構成により、様々なGB密度を有する多結晶Cu触媒（p-Cu）を作製した。GB密度の増加がCuサイトの配位数（CN）の対応する減少をもたらし、それがp-Cu触媒におけるC2+選択性の段階的な向上に寄与することが発見された。具体的には、決定された最適GB密度151 μm–1（Cu CN 6.36に相当）は、最大88.06 %（C2H4については70.55 %）まで著しく増強されたC2+ファラデー効率と、722.7 mA cm–2もの高いC2+部分電流密度をもたらし、p-Cuを最先端触媒の中でも最高水準のものに位置づけた。機構探索により、GB密度の増加が低CN Cuサイトをもたらし、それが大幅に増幅された*CO被覆率と増加した*COatop/*CObridge比、および増強された局所アルカリ環境の原因となり、それによりエネルギー効率的な*CO-*COHカップリング経路を促進してC2+を生成することが明らかにされた。本研究は、Cu触媒におけるGB密度の簡便な制御戦略を提示し、これに基づいてGB密度、CuサイトのCN、およびC2+生成物の選択性の間の相関を確立する。

AI 翻訳（deepseek-v4-flash）。 正確を期す場合は下の原文を参照してください。

Grain boundaries (GBs) in Cu-based electrocatalysts have been recognized as efficient sites producing multi-carbon chemicals (C2+) from CO2 reduction, yet the effective GB regulation strategy for targeted activity enhancement is still unavailable to date, and consequently their catalytic mechanism remains unclear. Herein, polycrystalline Cu catalysts (p-Cu) with varying GB densities were fabricated by electrochemical reconstruction of mesoporous Cu2O nanocrystals with different primary particle sizes. It is discovered that increasing GB density results in correspondingly decreased coordination number (CN) of Cu sites, which in turn contributes to the progressive enhancement of C2+ selectivity over the p-Cu catalysts. Specifically, the determined optimal GB density of 151 μm–1, corresponding to a Cu CN of 6.36, delivers a remarkably augmented C2+ Faradaic efficiency of up to 88.06 % (70.55 % for C2H4) and a C2+ partial current density as high as 722.7 mA cm–2, rendering the p-Cu ranked among the best state-of-art catalysts. Mechanism explorations disclose that increased GB density leads to lowered CN Cu sites, which is responsible for the largely amplified *CO coverage together with increased *COatop/*CObridge ratio, and enhanced localized alkaline environment, thereby boosting an energy-efficient *CO-*COH coupling pathway to produce C2+. This work presents a facile regulation strategy of GB density in Cu catalysts, and on this basis establishes the correlation among GB density, the CN of Cu sites, and the selectivity of C2+ products.

• scidb https://doi.org/10.57760/sciencedb.cjcatal.00007first seen 2026-07-29 10:58:49